Molybdän-vermittelte N2-Spaltung und Funktionalisierung in Gegenwart eines koordinierten Alkins
Es wird von einem neuen [PCCP]Mo-Pincerkomplex mit einem koordinierten Alkin berichtet, der zur Spaltung von molekularem Stickstoff eingesetzt wurde. Das, im Liganden fixierte η2-Alkin blieb während dieser Reduktion verschont. DFT-Rechnungen deuten darauf hin, dass die Reaktion über einen zunächs...
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| Dokumenttyp: | Article (Journal) |
| Sprache: | Deutsch |
| Veröffentlicht: |
07 October 2021
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| In: |
Angewandte Chemie
Year: 2021, Jahrgang: 133, Heft: 49, Pages: 26008-26012 |
| ISSN: | 1521-3757 |
| DOI: | 10.1002/ange.202111325 |
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| 520 | |a Es wird von einem neuen [PCCP]Mo-Pincerkomplex mit einem koordinierten Alkin berichtet, der zur Spaltung von molekularem Stickstoff eingesetzt wurde. Das, im Liganden fixierte η2-Alkin blieb während dieser Reduktion verschont. DFT-Rechnungen deuten darauf hin, dass die Reaktion über einen zunächst generierten terminalen N2-Komplex verläuft, der dann in ein di-nukleares μ-(η1:η1)-N2-verbrücktes Intermediat überführt wird, bevor es zum N−N-Bindungsbruch kommt. Die Protonierung, Alkylierung und Acylierung des hierbei gebildeten Molybdännitrido-Komplexes führte zu den entsprechenden N-funktionalisierten Imido-Komplexen. Im Zuge einer nachgelagerten Oxidation des N-acylierten Imido-Derivats in MeCN kam es zur C−C-Kupplung von MeCN und zum Aufbau eines Fumaronitril-Fragments, welches zwei Molybdänzentren verbrückt. Die wichtige Erkenntnis, dass die starke N≡N-Bindung in Gegenwart einer schwächeren, aber entsprechend fixierten C≡C-Bindung gespalten werden kann, widerspricht der weit verbreiteten Denkweise, dass koordinierte Alkine stets reaktiver sind als gasförmiger Stickstoff. | ||
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